Они были любовниками и скрывали от всех свои отношения. Сохранились только косвенные свидетельства короткого и бурного романа Винсента и Агостины. В том числе ее откровенные портреты.

Винсент Ван Гог. Агостина Сегатори в кафе «Тамбурин». 1887–1888. Амстердам
Он был начинающим провинциальным живописцем, приехавшим к брату в Париж. Она – известная модель великих художников (Мане, Коро, Ренуара, Делакруа) и хозяйка популярного среди богемы Монмартра кафе «Тамбурин». Там они и встретились. Она была старше на двенадцать лет, но это только подогревало интерес Винсента к ней. К тому же добросердечная хозяйка кормила художника за несколько картин в месяц для интерьера заведения. В этом кафе прошла и его первая выставка. Здесь была написана знаменитая картина «Агостина Сегатори в кафе “Тамбурин”». Он написал любовницу прямо за столиком заведения с зажженной сигаретой в руке и пивным бокалом, непозволительными для порядочной женщины в общественном месте. Точно так же, без стеснения и условностей, она позировала ему и на нескольких портретах в жанре ню.
Ван Гог был влюблен. В этом был убежден и рассказывал уже после его смерти Поль Гоген, лично наблюдавший отношения художника с Агостиной. Сам Винсент признавался в письме к брату: «Что касается мисс Сегатори, то это совсем другое дело. Я все еще испытываю к ней привязанность и надеюсь, что она все еще испытывает симпатию ко мне. Но сейчас она в неловком положении. Она не свободна и не хозяйка в своем доме, а главное – больна и больна».
Все закончилось скандалом. Агостина отказалась отдать Ван Гогу подаренные картины. По одной версии, он все-таки вывез их сам на тележке. По другой, в кафе его встретили нанятые Агостиной бандиты. В драке ему поранили осколком бокала лицо, и он вынужден был бежать.
«Тамбурин» недолго просуществовал после их расставания. Агостина Сегатори заболела и разорилась, продав кафе новым хозяевам. Она умерла, как и Винсент – в безвестности и нищете, пережив своего знаменитого любовника на двадцать лет. Но благодаря Ван Гогу имя ее осталось в истории искусства, и 4 июня 2015 года муниципалитет Парижа установил памятную доску в честь Агостины Сегатори в самом сердце Монмартра – на бульваре Клиши, 62, на месте бывшего кафе «Тамбурин».