После разгрома египетских ВВС израильская авиация была перенацелена на Сирию и Иорданию. Около часа дня 5 июня она атаковала авиабазы ВВС Сирии в Дамаске, Сейдкале и другие. Из-за удаленности аэродром Тифор (Т-4) был атакован только через два часа после начала общего наступления против Сирии. Сирийские ВВС потеряли 61 самолёт, в том числе 10 МиГов – 7 МиГ-21 и 3 МиГ-17 – были сбиты израильскими истребителями. Два «мистера» удалось сбить ПВО Дамаска, ещё один «мистер» был сбит четверкой МиГ-17. Всего же официально признанные потери ВВС Израиля на этом направлении составляют четыре самолёта.

В 1967 г. израильско-сирийская граница протяженностью около 80 км проходила от Галилейского озера до ливанской границы недалеко от гор Хермон и Миела. На границе находились Голанские высоты – идеальное оборонительное сооружение для сирийцев. Начиная с Войны за независимость, основные усилия инженерных частей сирийской армии под управлением советских инструкторов были направлены для укрепления позиций в этом районе. К началу войны там находилась 30-тысячная группировка сирийских войск при поддержке нескольких сотен танков и артиллерии.

Сирийское командование планировало начать наступление 6 июня, но войска оказались не подготовленными к проведению наступательной операции, а ВВС, понесшие большие потери, оказались небоеспособными. К тому же сирийцам не приходилось рассчитывать и на поддержку египетских войск, понесших на Синайском полуострове большие потери. Поэтому наступление пришлось отменить, а войскам было приказано перейти к обороне.

9 июня в 12 ч. 30 мин. израильские войска в составе шести бронетанковых, двух пехотных и одной воздушно-десантной бригад общей численностью 20 тыс. человек при 250 танках напали на Сирию. Главный удар наносился севернее Тивериадского озера на Эль-Кунейтру, Дамаск, вспомогательный – южнее Тивериадского озера на Рафид. Сирийские войска упорно сопротивлялись, имея превосходство в танках и артиллерии, но уже к вечеру были сломлены и в ночь на 10 июня начали отступление. К концу дня 10 июня израильтяне заняли Голанские высоты и вклинились на территорию Сирии на 26 км.

10 июня Совет Безопасности ООН принял решение о прекращении огня. Однако активные боевые действия израильских войск продолжались. Израильтяне захватывали отдельные высоты, узлы дорог и населенные пункты, тем самым значительно упрочняя свое положение. 11 июня ВВС Израиля бомбили Дамаск и сирийские войска.

Фактически же боевые действия на Сирийском фронте прекратились только 13 июня.