В годы обучения в Кембридже Кольридж превосходил знаниями большинство товарищей, но скучал от университетской рутины и диплома не получил. В 1794 году он планировал вместе с Робертом Саути отправиться в Америку и основать там коммуну. В «Лирических балладах», изданных напополам с Вордсвортом, среди других вещей напечатан его шедевр «Сказание о старом мореходе» – таинственная легенда об убийстве моряком альбатроса и последовавшем возмездии. В дальнейшем Кольридж много путешествовал, писал статьи, читал лекции, был блестящим собеседником и одним из законодателей вкусов своего времени. На время пристрастился к опиуму и торжественно утверждал, что стихотворение «Кубла Хан» не сочинено, а явлено ему в наркотическом сне. Свою философию искусства изложил в книге «Biographia Literaria» (1817).